او با بازی در فیلم های متعدد و همکاری با کارگردانان و بازیگران مشهور جایگاه ویژه ای در تاریخ سینمای ایران دارد.
پوری بنایی در سال 1319 در اراک به دنیا آمد. او شش خواهر و یک برادر دارد. یکی از خواهران او به نام ایکی بنایی خواننده معروف ترانه های «رشیدخان» و «گل پامچال» است. خانواده بنایی در سال 1324 به تهران نقل مکان کردند و پوری از کودکی به هنر علاقه داشت.
پوری از دوران دبستان تئاتر بازی می کرد و عاشق کارهای هنری بود. پس از اخذ دیپلم کلاس ششم وارد آموزشگاه خیاطی می شود و پس از اخذ دیپلم مشغول به کار می شود.
اما پس از مدتی به باله علاقه مند می شود و برای یادگیری آن به کلاس های باله خانم لیلی لازاریان می رود. پس از چند سال فعالیت در این زمینه، به موسیقی علاقه مند شد و دو سال سنتور را فرا گرفت.
در آن زمان وزارت فرهنگ و هنر دوره های چهار ساله ای را برای علاقه مندان به آموزش عالی هنر برگزار کرد و او توانست مدتی برای فراگیری هنر بازیگری به آمریکا برود. او پیش خواهرش در نیویورک می رود و مدتی هم به کلاس های خود در وزارت فرهنگ و هنر می رود. او می گوید در این رشته آنقدر در رشته سینما درس خوانده که مثلاً آدری هپبورن الگوی او بوده است.
پوری پس از دریافت دیپلم ادبی، علاقه زیادی به یادگیری و فعالیت در عرصه بازیگری و سینما داشت، اما به دلیل احترامی که برای پدرش قائل بود، هرگز در این مورد صحبت نکرد. مدتی گذشت تا اینکه آقای نصرالله وحدت که از کارگردانان آن زمان بود و با ایشان رابطه فامیلی دور داشت به منزل ایشان رفت و با وساطت ایشان پدر پوری به شرطی که دخترش لباس نامناسب نپوشد. ، به او اجازه ورود به عرصه بازیگری و سینما را داد. رضایت داد
پوری بنایی فعالیت سینمایی خود را از سال ۱۳۴۳ با بازی در فیلم «عروس خارجی» به کارگردانی نصرت الله وحدت آغاز کرد. او در دوران حرفه ای خود با بازیگران مشهوری چون محمدعلی فردین، ناصر ملک مطیعی، ایرج قدری، بهروز وثوقی و بهمن مفید همبازی بوده است.
پوری بنایی در سال ۱۳۴۸ با بازی در فیلم «قیصر» به کارگردانی مسعود کیمیایی به شهرت رسید. او در این فیلم نقش اصلی را ایفا کرد و در کنار بهروز وثوقی، ناصر ملک مطیعی و جمشید مشایخی بازی کرد. این فیلم یکی از مهم ترین آثار موج نو سینمای ایران به شمار می رود.
او یک سال بعد توانست در فیلم «کوچه مردانه» به کارگردانی سعید ملابی در کنار محمدعلی فردین تجربه بازیگری را کسب کند و بازی به یاد ماندنی را در کنار او داشته باشد.
پوری بنایی در طول دوران فعالیت خود با کارگردانان مطرحی چون مسعود کیمیایی، فریدون گل، ساموئل خاچیکیان و فرخ غفاری همکاری داشته است.
او در طول دوران فعالیت خود موفق به بازی در 88 فیلم شد که 10 فیلم مشترک با کشورهای خارجی بود. 2 فیلم با همکاری آمریکایی ها، 2 فیلم با فرانسوی ها، 6 فیلم با ترکیه و یک فیلم با ژاپن تولید شده است. در میان این فیلم ها، موشک X: حادثه بمب نوترونی به کارگردانی لزلی اچ. مارتینسون اشاره کرد که در آن با پیتر گریوز همبازی بوده است.
پوری پس از انقلاب بارها و دو سه سال برای بازجویی به زندان اوین و دادگاه انقلاب رفت و در خصوص سوالاتی که از او پرسیده شد مشکلی نداشت و اجازه ادامه فعالیت پیدا کرد و هرگز ممنوع نتوانست بیرون بیاید.
او پس از آخرین بازی در فیلم مریم و مانی در سال 57، پس از انقلاب دیگر تمایلی به فعالیت در سینما نداشت. اما در سال ۱۳۸۵ به اصرار عباس کیارستمی در فیلم «شیرین» ظاهر شد.
پوری شباهت زیادی به یکی از بازیگران زن آمریکایی به نام اوا گاردنر دارد و از این رو به او لقب «اوا گاردنر ایران» داده اند. او در امور خیریه نیز فعال است. پوری می گوید که بیشتر وقت خود را در خانه های سالمندان در کهریزک، محک و مرکز نگهداری از کودکان بی بضاعت می گذراند و نجات جان انسان ها او را جوان نگه می دارد. او به فوتبال علاقه دارد و از هواداران تیم استقلال است.
پوری بنایی با بهروز واشوقی نامزدی طولانی داشت و پس از جدایی از او دیگر ازدواج نکرد. آشنایی پوری بنایی و بهروز واشوقی به اولین همکاری سینمایی آنها برمی گردد، فیلم «خداحافظ تهران» به کارگردانی ساموئل خاچیکیان در سال 1345 که خیلی زود عاشق یکدیگر شدند و در چند فیلم دیگر با هم بازی کردند. نامزدی او و وسطقی 6 سال به طول انجامید.
جدایی پوری بنایی و بهروز وشوقی زمانی اتفاق افتاد که گوگوش خواننده مشهور رابطه آنها را فاش کرد. این در حالی بود که گوگوش یکی از دوستان نزدیک بنایی بود. زمانی که پوری و بهروز نامزد کردند، گوگوش از همسر سابقش محمود قربانی جدا شد و در رابطه با طلاقش از بهروز وشوقی کمک زیادی گرفت.
پوری بنایی در گفت وگویی در این باره گفت: فکر می کنم سهم من با آقای وثوقی نبود، زنده هستم و با خاطرات خوبی که با ایشان داشتم زندگی می کنم و هرگز نمی گویم که گوگوش یا بهروز مقصر بوده اند، گوگوش. و بهروز مرا غافلگیر کرد، 12 سال برای گوگوش خواهر، دوست و همه چیز بودم، وقتی او این کار را کرد، کاری جز سکوت نکردم.»
پس از بهم خوردن نامزدی پوری بنایی و بهروز وثوقی، گوگوش و وثوقی با یکدیگر ازدواج کردند اما زندگی مشترک آنها دوام نیاورد.